Roberto Marinho era um colecionador atento e dedicado. Um exemplo dessa dedicação estava na sua relação com os novos artistas. Ele começou a comprar obras de José Pancetti, por exemplo, quando o artista ainda era desconhecido. Deu recepções para mostrar os quadros do pintor, e os dois ficaram amigos. Quando, em 1957, Pancetti esteve internado com tuberculose, Roberto Marinho o visitava toda semana. A tela "O boneco", uma das suas preferidas, foi presente de noivado de Pancetti para Roberto Marinho e Stella Goulart.

Roberto Marinho também era amigo do pintor Candido Portinari e frequentava seu ateliê. Uma das obras do artista de que mais gostava era o quadro "Santa Cecília", que mantinha na sala principal da casa do Cosme Velho. Roberto Marinho gostava de contemplar a tela e sabia tudo sobre ela.

Companheiros desde a juventude, Raimundo de Castro Maya e Roberto Marinho tinham em comum não só o gosto pelas artes, mas também pela pescaria. Em 1948, Castro Maya fez uma série de monotipias de peixes para o amigo.

Também era comum Roberto Marinho comprar obras de arte para ajudar amigos. Foi dessa forma que adquiriu telas de Roberto Rodrigues, irmão de Nelson Rodrigues morto em 1929.

Desde 1983, a coleção Roberto Marinho passou a ser organizada por um conselho curador. Os especialistas dividiram o acervo de acordo com as categorias "Interiores", "Figuras e Paisagens" e "Abstração".

Ele também costumava ganhar muitas obras de presente; por algumas delas, tinha especial apreço. Em maio de 1980, ganhou do pintor e desenhista Walter Lewy, um dos pioneiros do surrealismo na arte brasileira, um quadro pintado especialmente para ele e que tinha como um dos elementos o logotipo da TV Globo.

A imagem abaixo mostra uma escultura criada pelo próprio Roberto Marinho na década de 1980. Ele contava que a obra reproduzia uma das imagens que via, no fundo do mar, quando praticava caça submarina.

Lily Marinho, a terceira esposa de Roberto Marinho, também era colecionadora de arte. Após o casamento, ela o presenteou com obras de Di Cavalcanti, Iberê Camargo, Ismael Nery e Anita Malfatti.

A coleção do Roberto Marinho foi sendo constituída até o fim de sua vida. Hoje reúne obras de artistas como Di Cavalcanti, Tarsila do Amaral, Guignard, Djanira, Lasar Segall, Iberê Camargo, Manabu Mabe, Heitor dos Prazeres, Milton Dacosta, entre muitos outros.

Em 2018, foi criado o Instituto Casa Roberto Marinho para abrigar, em um único espaço, e expor ao público a coleção de arte do jornalista. O acervo é formado por obras de pintores e escultores contemporâneos a Roberto Marinho, com ênfase na arte brasileira, especialmente no Modernismo. O Instituto organiza exposições temáticas temporárias com obras da Coleção Roberto Marinho e de acervos de outras instituições e de colecionadores particulares. O ICRM está localizado no bairro carioca do Cosme Velho, na casa onde Roberto Marinho viveu e realizou centenas de encontros e eventos com artistas e personalidades ao longo de mais de 60 anos.